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          Jianggangshan Economic Development Zone, Ji' an 343000, Jiangxi, China

          如何生長大面積單晶多層六方氮化硼

          信息來源:本站 | 發布日期: 2022-06-18 13:57:37 | 瀏覽量:20616

          摘要:

          絕緣的六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)被認為是基于二維材料場效應晶體管(FET)的理想襯底及介電層材料,可有效屏蔽電荷陷阱位點以防止散射。據報道,hBN薄膜用作二硫化鉬場效應晶體管的襯底時,載流子遷移率是二氧化硅襯底上相同器件的四倍 [1]。2018到202…

          絕緣的六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)被認為是基于二維材料場效應晶體管(FET)的理想襯底及介電層材料,可有效屏蔽電荷陷阱位點以防止散射。據報道,hBN薄膜用作二硫化鉬場效應晶體管的襯底時,載流子遷移率是二氧化硅襯底上相同器件的四倍 [1]。2018到2020年,多個課題組陸續在Nature 和Science 雜志上報道了Au、Cu(110)或Cu(111)表面生長晶圓級單晶hBN單層 [2-4]。然而,單層hBN可能不足以完全抑制電子傳輸,在微電子器件領域諸多潛在應用中,均勻可控的單晶多層hBN薄膜具有更大的價值,其大面積生長方法是制約未來應用的核心問題。
          單層hBN單晶的制備。圖片來源:Science [2]
          目前雖然已有制備多層hBN的報道,但基本都是多晶材料。近日,韓國蔚山國立科學技術院(UNIST)Hyeon Suk Shin與Rodney S. Ruoff、韓國基礎科學研究所(IBS)Feng Ding和英國劍橋大學Manish Chhowalla等研究者合作,在Nature 雜志上發表論文,開發出一種在Ni(111)襯底上利用化學氣相沉積法(CVD)生長大面積單晶多層結構六方氮化硼的技術,并解釋了其中的外延生長機理。氮化硼在Ni(111)表面的階梯邊緣成核,確保了它們的晶格取向一致。大面積高質量的多層hBN單晶材料,為未來電子產品中替代二氧化硅襯底開辟了新的途徑。


          均勻單晶多層hBN薄膜的合成示意圖。圖片來源:Nature [5]
          制備反應以環硼氮烷為前驅體,在1220 ℃條件下進行。生長的初始階段(30 min),前驅體解離為B、N原子,由于B原子在金屬Ni中具有高溶解度,因此以固溶體形式溶解在Ni中。而N在Ni中的溶解度很低,不會在hBN的生長中發揮控制作用。通過表面調控機理(surface-mediated mechanism),hBN島在Ni(111)表面逐漸成核,并形成單向排列的三層結構。


          反應裝置示意圖。圖片來源:Nature
          隨后(45 min),這些晶體繼續外延生長,合并成更大的島,且晶體厚度幾乎保持不變。當生長時間達到~60 min時,基底被三層hBN完全覆蓋。冷卻后,溶解在Ni(111)中過量的B沉淀為Ni23B6層,位于三層hBN膜和Ni(111)基底之間,且厚度隨著冷卻速率的增大而變厚。利用濕法轉移,可以輕松的將hBN薄膜轉移到SiO2/Si襯底上。轉移后薄膜的平均厚度為1.27 ± 0.06 nm,拉曼光譜、XPS、紫外-可見吸收光譜等表征均證明三層hBN的結構,且具有高度均勻性。
          在Ni(111)上生長三層hBN單晶薄膜。圖片來源:Nature
          通過對橫截面TEM觀察,研究者發現三層hBN和Ni23B6之間以及Ni23B6和Ni(111)之間均存在外延關系,hBN中的方向與Ni23B6的[110]方向很好地對齊。其中,Ni23B6為面心立方晶系,晶格常數 a=10.76 ?;三層hBN的層間距為0.33 nm,堆疊順序為AA′A結構。在九個不同位置收集的選區電子衍射圖案完全相同,表明hBN薄膜在1 mm的尺度上具有單晶結構。
          三層hBN的晶體結構的電鏡表征。圖片來源:Nature
          為了進一步研究hBN的外延生長機理,研究者探索了不同生長時間下hBN島的成核過程。此前的研究表明,2D材料在襯底臺階邊緣附近成核,更符合熱力學穩定性。模擬計算顯示,Ni(111)表面上單層、雙層和三層hBN膜的范德華相互作用在0°和60°旋轉角下有兩個局部極小值。因此,在臺階邊緣成核的hBN島即使在跨越臺階邊緣生長之后,也可以保持其原始的對齊方向。
          而且,制備反應的降溫速率不會對hBN薄膜的層數造成影響,說明其厚度是由表面調控生長機理決定的,而不是沉淀機理。因此,由于hBN結合能隨厚度增加而降低,就可以通過控制反應溫度等條件來生長不同層數的hBN薄膜。有趣的是,隨后研究者只生長出雙層和五層的單晶hBN薄膜,卻無法實現四層和六層的單晶hBN薄膜生長。為何如此,還需要進一步研究。
          單晶多層hBN的生長機理。圖片來源:Nature
          隨后,研究者又通過電化學實驗利用析氫反應將生成的三層hBN從襯底上剝離下來。制備的單晶hBN未出現任何損傷,而對比實驗中,多晶hBN由于存在晶界,開始只能實現部分剝離。這也間接說明了三層hBN單晶薄膜是連續且均勻的,沒有明顯缺陷?;趩尉龑觝BN制備的FET器件,減少了電荷俘獲,同時阻止了由于SiO2襯底帶來的電子摻雜。此外,單晶三層hBN之上的MoS2表現出更好的傳輸性質,遷移率達到90 cm2 V s?1,優于SiO2(56? cm2 V s?1)。
          電化學剝離hBN并作為FET介電層。圖片來源:Nature
          盡管有研究者認為,如果用氮化硼作為絕緣層,最好達到~10 nm厚度 [6]。然而,該工作還是為大面積多層hBN薄膜的制備,提供了更多的可能性,也為進一步探索多層hBN單晶生長的機理提供了實驗依據。

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